Najbolj znan je po dnevniku, ki ga je vodil med letoma 1660 in 1669 in je danes priznan kot eden najpomembnejših primarnih virov za družbeno zgodovino Anglije 17. stoletja.
Pepys, rojen v skromnem družbenem statusu, vendar izobražen v klasiki na kolidžu Magdalene v Cambridgeu, je užival pokroviteljstvo pomembnih sorodnikov in lastne sposobnosti, da se je povzpel v državni upravi.
Postal je poslanec v parlamentu za Castle Rising in Tangier, blagajnik za Tangier, referent za akte mornariškega odbora, sekretar admiralitete, predsednik Kraljeve družbe in gospodar Trinity House.
Njegov slavni dnevnik ponuja obilico informacij o kulturi in družbi njegovega časa, vključno s pripovedmi očividcev nekaterih glavnih dogodkov tega obdobja, vključno z velikim londonskim požarom.
Pepysova kariera odraža tudi njegove povezave z obnovitvenim sodiščem in politične bitke, ki so potekale v tem obdobju.
Po letu 1669 zaradi slabega vida ni mogel več voditi dnevnika.
Soočal se je tudi z javnimi kritikami in bil leta 1679 odstavljen s položaja zaradi lažne obtožbe, da je katoliški simpatizer.
Pozneje je bil oproščen in je od leta 1684 do 1689 ponovno služil kot tajnik admiralitete, ko je med veličastno revolucijo pomagal zaščititi mornarico za Viljema Oranskega.
Pepys je umrl leta 1703 in zapustil svojo knjižnico in rokopise kolidžu Magdalene v Cambridgeu, kjer so še danes.
Njegov dnevnik je bil prepisan, urejen in objavljen v številnih izdajah, še naprej pa ga preučujejo in občudujejo zaradi njegove zgodovinske in literarne vrednosti.