Rodil se je kot Francis Stephen Castelluccio 3. maja 1934 v Newarku v New Jerseyju. Valli je začel svojo glasbeno kariero v zgodnjih petdesetih letih prejšnjega stoletja, ko je ustanovil skupino The Variatones. Leta 1960 se je pridružil The Four Seasons in skupina je hitro postala ena najbolj priljubljenih skupin desetletja. Z Vallijem kot glavnim pevcem so Four Seasons izdali vrsto uspešnic, vključno s »Sherry«, »Big Girls Don't Cry«, »Walk Like a Man« in »December, 1963 (Oh, What a Night). "
Priljubljenost skupine je v poznih šestdesetih upadla, vendar je Valli še naprej nastopal in snemal kot solo izvajalec. Izdal je več albumov in singlov, nastopil pa je tudi v številnih filmih in televizijskih oddajah. V zadnjih letih je Valli gostoval z novo različico The Four Seasons.